2010年3月31日,首次出演的电视剧《检察官公主》在SBS电视台首播,这天也成为他以演员身份正式出道的日子。9月,出演《
秘密花园》中清高冷傲的音乐人韩泰善一角。
2011年9月,出演MBC情景喜剧《highkick3短腿的反击》。
2012年6月,担任SBS音乐节目《人气歌谣》的固定MC。12月,出演校园系列剧《学校2013》,饰演看似冷漠却怀抱愧疚之心的主人公高南舜,凭借该角色获得KBS演技大赏最佳新人赏。
2013年,李钟硕首次担纲男主角,搭档李宝英在SBS年度特别企划剧《
听见你的声音》中,饰演能够听见人心声的超能力少年
朴修夏。编剧朴惠莲在见过李钟硕之后,当即就确定了他是男主角的人选。《听见你的声音》开播之后最高收视率达到26.2%,最高收视率和平均收视率皆成为韩国水木剧在2013年度播放的收视冠军。李钟硕亦凭此剧获得韩国文化演艺大赏最优秀男演员赏,韩国电视剧大赏优秀男演员赏等多个奖项,并于次年获得第50届百想艺术大赏最佳男演员提名。
2013年9月,出演由宋康昊、李政宰、金惠秀、政]主演的古装电影《观相》,李钟硕在片中饰演有着远大抱负的悲情人物金进珩,与宋康昊上演父子情,影片最终票房达到913万人次,2013年位列韩国影史票房第十位。10月31日,主演的韩国首部游泳题材电影《NoBreathing》在韩国上映。
2014年1月22日,主演的电影《热血青春》在韩国上映,该片获邀参加在北京和上海举行的2014韩国电影展。5月,主演医学谍战剧《Doctor异乡人》,饰演拥有天才医术能力的脱北医生朴勋,该剧播出后获得同时段收视冠军,后位列2014年韩国月火档年度亚军,李钟硕凭借该剧获得韩国文化演艺大赏韩流明星赏。
2014年9月,与朴信惠搭档主演记者题材职业爱情剧《
匹诺曹》,饰演男主角崔达布/奇河明,该剧播出后在韩国位居同时段收视冠军,并以28万美元每集的价格向中国视频网站出售版权,在该平台共计超过10亿的播放量也让《匹诺曹》成为第三部在中国首轮播出即获得10亿以上播放量的韩国电视剧,而李钟硕主演的4部电视剧在优酷土豆的点击量达25亿次。12月,李钟硕凭借《匹诺曹》获得第27届画梅奖最佳男演员,并在年末获得SBS演技大赏特别奖等三个奖项。
2015年2月23日,李钟硕获得英语圈韩流网站Soopmi评选的第10届SoompiAwards2014最佳男演员,该
奖项由热爱韩流的139个国家的2300万余名粉丝共同投票参与。
2015年2月,李钟硕开启亚洲粉丝巡回见面会,在广州最高票价和最低票价的门票全部在30秒内售罄,在台湾3000张门票也被瞬间卖光。3月28日在上海举办时,通过爱奇艺官网直播的该场活动吸引了80万人在线收看,并登上新浪微博实时热搜榜首位。同年3月,《福布斯韩国》公布了“2014年韩国名人榜TOP40”,李钟硕位列韩国福布斯名人榜第十二位,演员部分排名第四。5月,获得第51届百想艺术大赏电视类最佳人气男演奖。8月,李钟硕受到杜莎夫人蜡像馆的蜡像制作邀请,个人蜡像将于2016年上半年入驻香港杜莎夫人蜡像馆,成为馆内的第四位韩国明星。10月10日,凭借《匹诺曹》获得第8届韩国电视剧大赏最优秀男演员奖。10月29日,获得韩国大众文化艺术奖国务总理表彰奖。